粘合剂在日常应用中扮演着必不可少的角色，但传统粘合剂在生产、使用和处理等环节存在一定的环境污染等问题。为了解决这些挑战，研究人员寻求从可再生资源中开发高性能粘合剂，这些粘合剂可以在环保条件下可持续地合成。日前，他们受到蜗牛的启发，开发出了一种具有超高黏附力的生物基胶粘剂（SFA）。这种胶粘剂不仅黏性强，而且从原料来源到使用再到去除都无需化学反应处理，对环境友好SFA在陶瓷上展示了28 MPa的粘附强度，在从-150°C到300°C的广泛温度范围内展示了强大的粘附性能，并允许重复使用至少10次而不降低粘附性能。此外，SFA可以使用碳酸钠溶液轻松去除，增加了其环保性能。该研究为工业应用、文物修复和有极端温度要求的基材提供高性能、可重复使用的粘合剂创造了新的可能性。相关工作以“Sustainable Snail-Inspired Bio-Based Adhesives with Ultra-High Adhesion”发表在《

　　洪逸研究员和欧阳宏伟教授课题组在过去的研究中通过聚谷氨酸和聚赖氨酸制备了一种能够进行组织粘附和修复的光控自粘附水凝胶（Adv. Sci. 2022, 9, 2106115.）。当他们在一次实验中将研究中的聚谷氨酸替换为聚谷氨酸钠盐的时，聚谷氨酸钠(γ-PGA)与聚赖氨酸盐酸盐(ɛ-PLL)发生了相分离，相分离后的凝聚物在干燥后具有极强的粘附性。研究者们认为这种类似蜗牛黏液的凝聚物有望作为无有机溶剂的天然粘合剂。研究者首先对粘合剂的合成条件进行了优化。在pH 4-8的范围内，当两种多肽以相等重量混合时，共聚物的产量最高，达到80%。通过能量色散光谱（EDS）和光学显微镜图像来研究SFA的形成机制，发现SFA的形成涉及两种多肽的静电相互作用和氢键作用，从而造成多肽的二级结构改变，形成了液-液相分离，进而形成共聚物（coacervate），而这种二级结构的改变可能SFA粘附性能增强的来源。

　　SFA的粘合性能由SFA的内聚力（cohesive force）和SFA的粘附力（adhesive force）决定。其中，内聚力的决定性因素主要是SFA的内部分子作用力。除了投料比和pH的优化，研究者发现γ-PGA和ɛ-PLL的投料浓度会影响SFA粘附强度。相对于较高的投料浓度，低浓度的投料浓度能够增加SFA的粘合性能。研究推测，多肽的高浓度会因为增加的空间位阻（steric hindrance）而抑制γ-PGA和ɛ-PLL之间的分子相互作用。这种空间位阻减少了诸如多肽排列或定向这样的结构变化，以及由此产生的共聚物的粘弹性行为和粘附性为。SFA的使用便捷，通过将其放置在一个基材上并用另一个基材压紧即能够获得5-10 µm厚的粘合剂。SFA在自然干燥或65 ℃烘箱中干燥后，其剪切模量从1700 Pa升至约55 MPa，类似于蜗牛粘液的性能。SFA在陶瓷上的平均剪切粘附强度为27.8 MPa，是迄今为止报道的生物基粘合剂中最高的，甚至高于已报道的氰基丙烯酸基粘合剂的两倍（13 MPa）。除了陶瓷外，SFA在玻璃和钢铁上的粘附强度为4 MPa，与之前报道过的基于生物材料的粘合剂粘合强度相当。通过原子力（AFM）和扫描电镜（SEM）的对材料表面电位和界面结构的进一步分析，研究者认为机械互锁和界面处的氢键结合是SFA黏附力的主要来源。

　　研究者进一步在真实应用场景中验证了SFA的超强粘附性能。SFA成功地将三片陶瓷板粘合在一起，每两片之间重叠面积为3 cm²，在拉伸剪切测试中支撑了一个重75公斤的成年人做引体向上。即使在拉伸测试中重叠面积减半，SFA仍然显示出优异的承载能力。SFA的粘附能力不仅限于日常应用，在特殊的文物修复（陶瓷、骨头等文物）等领域其也能适配。例如，在一个粘附测试中，用SFA粘合的断裂牛股骨在提起一个重20 kg的水桶时依然能保持完整。

　　除了能在正常温度下使用，SFA还能在极端温度下保持其性能，并且具有可重复使用性。在100°C和200°C下，SFA没有表现出任何外观变化，剪切强度也没有降低。而在300°C时，SFA经历了碳化，尽管剪切强度降至原值的22%，但仍超过6 MPa。在−150°C的低温下，SFA粘合的陶瓷在结构上保持完整，显示出优异的低温耐受性。

　　总的来说，这项研究提出了一种创新方法，能够生产出高性能、可重复使用的粘合剂，这些粘合剂来源于可再生材料，建立了一个无污染的粘合剂循环，包括生产、应用和移除。这种粘合剂的开发为可持续材料科学领域带来了新的视角。

　　浙江大学2020级博士生朱秋文为本文的第一作者，博士生李瑞为共同一作，通讯作者为浙江大学/良渚实验室洪逸研究员和欧阳宏伟教授。本研究得到国家重点研发计划(2023YFE0206700)和国家自然科学基金创新群体等项目（T2121004，92268203）资助。